在清除贵由朝异已诸臣的同时，蒙哥对中央和地方统治机构进行了整顿。以原藩邸断事官长忙哥撒儿为全国大断事官（汉人称之为右丞相），以孛鲁合为大必阇赤（汉人称之为左丞相）。“掌宣发号令、朝觐贡献及内外闻奏诸事”，置分掌中原汉地和西域等地区事务的必阇赤为之副，几赋税征收、官职授予等事悉归之，下属有汉文、波斯文、畏兀儿文、藏文、唐兀文等各种文字的书记，并设置了掌管和林官阙、帑藏、斡脱、祭祀、医巫、卜筮、驿传等各部门的官员。

蒙古本土以外诸地，仍划分为三大区域设置行政机构，以牙老瓦赤、布智儿、斡鲁不等任“燕京等处行尚书省事”，管理中原汉地，以讷怀、塔刺海、麻速忽等任“别失八里等处行尚书省事”，管理畏兀儿地至河中地区；以阿儿浑为“阿母河等处行尚书省事”，管理阿姆河以西波斯诸州。他们的蒙古职名实为各大区之“也可扎鲁忽赤”（yekejarquchi）即大断事官，并置必阇赤官职多员为其副，下属也有许多佐吏，与大汗朝廷的组织相仿。

针对窝阔台未年以来法度不一、政治败坏的情况，蒙哥采取了一些措施，企图革除弊政。凡前朝及诸王滥发之牌印。诏旨、宣命，一律收回；今后诸王未经请示朝廷，不得颁发涉及各地方事务的令旨，不得擅招民户；对诸王、使臣驰驿，限定马匹数目，不许沿途夺要民马和索取超过规定的供应；商人不得骑用驿马：重新登记各地区户口和规定赋税，诸官员不得额外多征。然而，由于所任用的官吏们多是原来的贪赃之徒，新政未见成效，甚至“旧弊未去，新弊复生，其为烦扰，又益剧甚”。